近年來備受關註的有機結構功能材料🏛♓️，因其結構多樣性和功能可調性等優點，被視為新型水系鋅離子(Zn²⁺)電池極具競爭力的電極材料。由於較大水合離子半徑和高去溶劑化能壘🕵🏿‍♀️，Zn²⁺電荷載體界面反應動力學遲滯，其循環充放電過程中的反復嵌入和脫出也容易破壞電極結構，導致有機正極容量和穩定性的快速衰減。非金屬電荷載體（例如👏🏽，H⁺、NH₄⁺、OH⁻、Cl⁻）由於水合離子半徑小、質量輕，能克服溶劑化Zn²⁺緩慢的界面電荷轉移，實現快速的去溶劑化和遷移動力學。其中，離子半徑最小🛰、質量最低的H⁺成為非金屬電荷載體的首選。盡管離子半徑和遷移動力學低於H⁺，但正四面體結構的NH₄⁺可以通過氫鍵與有機活性基團配位，有效提升鋅離子電池的穩定性。考慮到H⁺和NH₄⁺結構和功能的獨特性📝💇🏿‍♀️，它們在有機正極中的協同作用有望能同時克服動力學和穩定性障礙，實現快速持久的儲能🥈，但尚未實現。

化學科學與工程學院劉明賢教授團隊長期致力於高效儲能材料研究並應用於新能源電池開發，課題組近期揭示了有機超結構中穩定快速的非金屬NH₄⁺/H⁺電荷載體共存儲機製，解決了傳統Zn²⁺高去溶劑化能壘導致界面電荷轉移遲緩的問題，促進羰基位點的高效利用和低反應能壘氧化還原反應，構建了超快速和穩定的鋅-有機電池，相關成果以“Non-Metallic NH₄⁺/H⁺ Co-Storage in Organic Superstructures for Ultra-Fast and Long-Life Zinc-Organic Batteries”為題發表於國際知名期刊《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)★。

課題組研究顯示，電子屬性互補的對苯醌（電子受體）和2😸，6-二氨基蒽醌（電子給體）通過分子內氫鍵（N−H‧‧‧O）和π−π平面堆疊自組裝形成片狀有機超結構，其展示出很強的親電子活性和較低的能帶間隙🧬，有助於加快電子轉移動力學和電極氧化還原速率。

研究人員將有機超結構正極材料用於水系鋅-有機電池👨🏿‍💼，其表現出高比容量（299 mAh g⁻¹@1 A g⁻¹）🧗‍♀️、高倍率性能（157 mAh g⁻¹@100 A g⁻¹）和優異的循環穩定性（50,000次充放電後容量保持率為82.8%）👵🏼。

研究人員通過異位光譜研究🙋🏼‍♀️🫄，表明高度穩定的有機超結構能有效抑製活性官能團溶解，充分暴露羰基電活性中心，引發高度可逆的氧化還原反應；同時有機超結構克服了Zn²⁺去溶劑化能壘過高引起的動力學遲滯問題🐳，促進了超穩定和快速的兩步四電子NH₄⁺/H⁺電荷載體共存儲。

理論計算也驗證了有機超結構羰基位點與NH₄⁺/H⁺間存在強相互作用🎭，穩定的兩步4e⁻ NH₄⁺/H⁺配位促進電極/電解質界面電荷累積🚅，顯著提高了非金屬電荷存儲容量。此外，有機超結構組裝策略可以拓展到不同種類型前驅體💆🏿‍♂️，實現材料的結構與功能調控，進一步提高鋅-有機電池的容量（358 mAh g⁻¹）🫅。有機超結構獨特的非金屬NH₄⁺/H⁺共存儲機製為構建高性能水系鋅-有機電池提供了一種新的策略🏊🏿‍♂️。

劉明賢教授為論文通訊作者🖼，化學科學與工程學院博士研究生張葉慧為論文第一作者。上述研究工作得到了國家自然科學基金委、上海市科委和中國博士後科學基金會資助。

論文鏈接🤛🏿：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202316835