水系鋅離子電池是有前途的下一代儲能設備，但存在析氫反應（HER）和鋅負極表面復雜的副反應等問題🍮。HER通常涉及幾個關鍵過程🧎‍♂️，主要包括質子在電解質體相中的傳輸，以及在負極界面處得電子被還原。通常，質子遵循“Grotthus”機製沿著由H₂O分子形成的氫（H）鍵網絡進行跳躍傳輸（圖1）💇🏼。因此，質子傳輸速率是Zn(H₂O)₆²⁺的五倍以上，促進了鋅負極表面的HER。由於質子最終在電極界面處得電子被還原為H₂，因而相較於電解質體相，調控界面處的H鍵網絡可以更有效地影響質子傳輸過程🧗‍♀️。因此🫸🏻，阻斷電解質/電極界面處的H鍵網絡，從而阻止界面處質子傳輸👰🏼‍♂️，成為抑製析氫的有效策略🤱🏿。

圖1. 質子遵循“Grotthus”機製在氫（H）鍵網絡進行跳躍傳輸

材料科學與工程學院新能源材料化工團隊（潘爭輝研究員⚄、楊曉偉教授）前期已經在鋅負極界面調控取得系列進展🐫，近日通過在Ti₃C₂T_x（MXene）基底上錨定離子液體陽離子（BMIM⁺）構建了自組裝的單分子層（SAM）🫳🏻，以實現無HER的穩定鋅負極，相關研究成果以“Blocking Interfacial Proton Transport via Self-Assembled Monolayer for Hydrogen Evolution-Free Zinc Batteries”為題發表於《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）🐻‍❄️。

潘爭輝/楊曉偉團隊利用密度泛函理論（DFT）計算和實驗表征🚲，證明了MXene由於具有豐富的負電荷基團，與BMIM⁺具有較高的吸附能🦥🟦，構建的SAM-MXene界面結構穩定（圖2）。分子動力學（MD）模擬揭示了BMIM⁺陽離子與H₂O分子具有較強的配位能力（比Zn²⁺高4倍）🏄🏼，因此其被作為SAM⚔️，以幹擾更多的界面H₂O分子，並破壞H鍵網絡的連續性，從而阻止界面處質子傳輸，抑製H₂生成。通過一系列原位表征技術，證實了Zn@SAM-MXene負極在3000小時（1 mA cm⁻²）和1000小時（5 mA cm⁻²）的長循環壽命中🌥，幾乎沒有H₂產生。此外🍥，所設計的負極還成功應用於大面積（10 × 5 cm²）的軟包電池，展示了優異的電化學穩定性能。

圖2. SAM-MXene電極穩定性表征

論文鏈接🕚：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202404825