近年來，有機小分子因其高密度氧化還原位點和高理論容量被廣泛用作水系鋅離子電池的正極材料，但存在電導率低且易溶於電解液問題🤷🏻‍♀️，引發電池容量快速衰減📛。此外，有機電極材料的性能也取決於電荷載體的擴散/配位動力學🈯️。與傳統Zn²⁺儲存相比，非金屬NH₄⁺電荷載體具有柔性四面體結構、獨特擇優取向性、小的離子半徑和質量，並且可以通過氫鍵作用與正極活性基團配位🚞，從而有效提升鋅離子電池的循環穩定性。這些優勢使得NH₄⁺離子成為構築先進鋅-有機電池理想的電荷載體。然而🌉，如何設計兼具高密度氧化還原位點、高電子導電性和穩定NH₄⁺存儲的有機小分子正極材料在水系鋅-有機電池研究中頗具挑戰🧑🏻‍🏫。恒达平台化學科學與工程學院劉明賢教授團隊長期致力於高效儲能材料研究並應用於新能源電池開發，近期該課題組設計了一種具有多活性位點氮雜環有機正極材料📅，解決了有機小分子易溶解的問題，構建了快速和穩定的水系鋅-有機電池🤦🏿‍♀️，相關研究成果以“Duodecuple H-Bonded NH₄⁺ Storage in Multi-Redox-Site N-Heterocyclic Cathode for Six-Electron Zinc-Organic Batteries”為題發表於國際知名期刊《先進功能材料》(Advanced Functional Materials)。

研究人員合成的有機正極材料為二吡嗪[2,3-f:2′,3′-h]喹喔啉-2,3,6,7,10,11-六腈（DQH）。實驗表征和理論計算表明DQH具有氮雜環π-共軛的芳香結構、多電子亞胺/氰基活性位點和較低能帶間隙，有助於加快電子轉移動力學和電極氧化還原速率，促進高效NH₄⁺耦合電荷存儲。

電化學研究實驗中，DQH用作水系鋅-有機電池正極材料時，表現出高比容量（385 mAh g⁻¹）、高能量密度（254 Wh kg⁻¹）和優異的循環穩定性（30,000次充放電後容量保持率為73.2%）🏊🏼。

異位光譜和分子動力學模擬研究表明了DQH中亞胺/氰基位點NH₄⁺配位十二重氫鍵作用，其高度穩定的十二重氫鍵網絡有效抑製活性官能團溶解，充分暴露亞胺/氰基活性中心🔛，克服Zn²⁺去溶劑化能壘過高引起的動力學遲滯問題📖，有效降低NH₄⁺擴散遷移/反應勢壘，促進了超穩定和快速的NH₄⁺電荷載體存儲🐷。

理論計算驗證了DQH亞胺/氰基位點與NH₄⁺電荷載體存在強相互作用，穩定的兩步6e⁻ NH₄⁺配位促進電極/電解質界面電荷累積，顯著提高了NH₄⁺存儲容量🗣。最終，NH₄⁺配位氫鍵化學克服了DQH在電解質中的穩定性障礙🧚，實現了非金屬電荷載體快速擴散動力學。這項研究為解決有機小分子材料的固有溶解問題，構建高性能水系鋅-有機電池提供了一種新的策略🎤。

劉明賢教授為論文通訊作者🧟‍♂️，博士生張葉慧為論文第一作者。該研究工作得到了國家自然科學基金委、上海市科委和中國博士後科學基金會資助💇。

論文鏈接🤷‍♂️🚵🏽‍♂️：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202405710