手性對物質與材料的性質有著深遠的影響🎼，在材料科學👳🏽‍♂️、信息技術及生命科學等領域內具有至關重要的地位🤦🏻‍♂️。研究多層次手性的產生👨🏻‍🦼、傳遞、放大及其調控機製🥀，能夠為新材料和新結構的設計提供堅實的理論基礎。非共價作用驅動的超分子自組裝體系，以其高度動態性、結構層次性與多態性以及組裝路徑的復雜性🏑，成為研究手性傳遞與調控規律的理想模型。然而🧘🏽‍♂️，該領域目前仍然面臨著若幹挑戰，例如如何通過精確控製組裝路徑來引導手性的傳遞方向👾，以及明確溶劑分子在手性傳遞過程中所起的具體作用等問題。

化學科學與工程學院劉國鋒課題組一直致力於多層次手性傳遞機製及超分子動態材料的研究🎱，近期構建了一種基於吡啶甾醇化合物（PVPCC）與金屬離子（Ag⁺或Al³⁺）的手性組裝體系，揭示了競爭性和連續性組裝路徑調控超分子組裝體手性的動態反轉的作用機製🙅🏼‍♂️，並實現了組裝體多態性的循環切換及其圓偏振發光（CPL）性能的動態調控，為動態手性超分子材料的構建開辟了新的途徑🧗🏼‍♀️。相關成果以“Pathway-directed recyclable chirality inversion of coordinated supramolecular polymers”為題發表於國際權威期刊《自然·通訊》(Nature Communications)🙅‍♀️。

課題組研究發現，利用Ag⁺或Al³⁺與PVPCC共組裝時🧚🏿‍♂️，可以形成具有不同組裝路徑的超分子組裝體。其中♎️，在Ag⁺與PVPCC的組裝體系中，金屬復合物Ag(I)/PVPCC在對二甲苯與正丁醇（v:v=1:1）的混合溶劑中，首先組裝成動力學穩定的一維納米纖維🐷，宏觀上表現為自支撐的超分子凝膠（記作Ag-SP I）👨🏿‍⚕️。隨後在銀-銀金屬相互作用驅動下，逐漸轉變為熱力學穩定的螺旋納米管（記作Ag-SP II），宏觀上為凝絮狀分散液🎄。整個過程表現出圓二色譜(CD)和圓偏振發光(CPL)信號的動態反轉現象。進一步通過熱處理👨🏽‍🔧，可以實現Ag-SP II與Ag-SP I組裝態及手性光學信號反轉的循環控製👨🏻‍🦱🎞。此外，研究小組還通過變溫CD光譜證實了Ag-SP I和Ag-SP II的形成都遵循著成核‒生長的協同組裝模式，同時揭示了競爭性組裝路徑調控這兩種組裝體之間的動態轉變和手性反轉的調控機製。

不同的是，在對二甲苯/乙醇（v:v=99:1）溶劑中形成的Al(III)/PVPCC組裝體系中🧤🧑🏻‍🍼，Al-SP I與Al-SP II的轉變及其手性反轉遵循的是一種連續性組裝的調控機製。研究結果表明，這主要基於溶劑乙醇分子可與Al³⁺配位🆒🚣‍♂️，並作為構築基元參與手性組裝所致。

最後，研究小組利用Ag(I)/PVPCC組裝體系CPL動態反轉的性質🙋🏽‍♀️，結合共振能量轉移策略，將硫黃素T（ThT）與Ag(I)/PVPCC共組裝，構築了ThT⊂Ag(I)/PVPCC超分子組裝體系𓀙，並展示了該系統在動態CPL加密方面的潛在功能🍲。 

綜上所述🍻，該研究揭示了金屬離子、溶劑分子及構築基元的組裝路徑在超分子手性傳遞和調控中的關鍵作用🧑‍🦰，尤其是組裝路徑導向下的超分子手性動態反轉機製😖。這不僅深化了對超分子組裝體手性傳遞、放大和反轉機製的理解⚗️，還為動態圓偏振發光材料的構築提供了新的策略🏈。

劉國鋒特聘研究員和南洋理工大學趙彥利教授為論文通訊作者，博士生付闊為論文第一作者🚪🤹🏼‍♀️，恒达平台為第一完成單位。該研究工作得到了國家自然科學基金委🚣‍♂️、上海市教委和中央高校基本科研業務費等的資助😧🧑🏽‍🏭。

論文鏈接💂🏿‍♂️：https://www.nature.com/articles/s41467-024-53928-5