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化學科學與工程學院徐曉翔課題組通過助催化劑工程策略實現苯甲醇光催化選擇性轉化🌭🐦‍🔥,研究成果發表於《先進功能材料》

來源:化學科學與工程學院   時間:2024-12-27  瀏覽👩🏻‍🦽◻️:

光催化有機物轉化耦合製氫技術將綠色燃料製備和高附加值化學品合成有機結合🤱🏼,對建設清潔能源經濟和實現可持續發展的化學工業具有重要意義。目前,苯甲醇的光催化轉化雖然能夠在多種材料體系中實現,但仍缺乏一種通用的策略來調節轉化產物的選擇性✊🏻。化學科學與工程學院徐曉翔教授課題組發展了助催化劑工程策略實現了苯甲醇轉化選擇性的調控😉,相關成果近日以“Selective Photocatalysis of Benzyl Alcohol Valorization by Cocatalyst Engineering Over Zn2In2S5 Nanosheets”為題發表在《先進功能材料》(Advanced Functional Materials)上🤜🏿。

研究團隊通過原位錨定兩種助催化劑Cd和Pt在Zn2In2S5納米片表面,實現苯甲醇高選擇性轉化為特定產物㊙️。TEM及X射線吸收光譜證明這些助催化劑為金屬納米顆粒📫,Pt-S/Cd-S鍵的存在表明Cd/Pt和Zn2In2S5之間存在很強的金屬-基底相互作用。

光催化苯甲醇轉化實驗結果表明,Pt助催化劑的轉化產物為苯甲醛,其420±20nm處的表觀量子產率(AQY)可達33.2%;而Cd助催化劑的轉化產物為C-C偶聯產物,420±20nm處的AQY可達11.5%。兩種助催化劑均表現出優異的轉化穩定性。

 

 

進一步研究表明,相較於Pt助催化劑,Cd助催化劑具有優異的苯甲醛還原能力,是導致苯甲醇高選擇性轉化為C-C偶聯產物的主要原因。

 

 

DFT理論研究表明,Pt(111)表面對反應中間體的吸附能力強於Cd(001)表面⚄,是導致反應中間體進一步氧化生成苯甲醛的重要原因。從C-C偶聯反應的自由能變化角度來看,Cd(001)表面相較於Pt(111)表面具有明顯更低的反應自由能改變,從而解釋了Cd助催化劑有利於C-C偶聯產物生成的原因👋。這一研究工作為操控光催化有機物轉化的選擇性提供了新思路。

 

化學科學與工程學院徐曉翔教授為論文通訊作者,博士生王冉為論文第一作者。南京郵電大學史力教授和俄羅斯科學院Konysheva教授為研究提供了幫助👩🏻‍🌾🧑🏼。該研究工作得到了國家自然科學基金項目的資助🛩。

論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202418074





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